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上海硅酸鹽所等制備出微晶玻璃析氧電催化劑
2021年01月07日 11:26:41
來源：上海硅酸鹽研究所 點擊量：4177
析氧反應(OER)是電解水、二次金屬-空氣電池等能源轉(zhuǎn)換及存儲器件中的重要半反應，但OER的反應能壘過高、動力學遲緩，且基于貴金屬的傳統(tǒng)電催化劑價格昂貴，因此，亟需開發(fā)出新型非貴金屬電催化劑。非晶態(tài)電催化劑擁有豐富的活性中心，晶態(tài)催化劑則表現(xiàn)出良好的電子轉(zhuǎn)移特性。合理設計和優(yōu)化電催化劑的微觀結(jié)構(gòu)及組成，構(gòu)建雙相納米復合材料，為提高OER性能提供了更多可能性；原位表征技術(shù)和理論計算相結(jié)合，有望進一步
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】析氧反應(OER)是電解水、二次金屬-空氣電池等能源轉(zhuǎn)換及存儲器件中的重要半反應，但OER的反應能壘過高、動力學遲緩，且基于貴金屬的傳統(tǒng)電催化劑價格昂貴，因此，亟需開發(fā)出新型非貴金屬電催化劑。非晶態(tài)電催化劑擁有豐富的活性中心，晶態(tài)催化劑則表現(xiàn)出良好的電子轉(zhuǎn)移特性。合理設計和優(yōu)化電催化劑的微觀結(jié)構(gòu)及組成，構(gòu)建雙相納米復合材料，為提高OER性能提供了更多可能性；原位表征技術(shù)和理論計算相結(jié)合，有望進一步揭示OER的催化機制。 
近期，中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員王家成課題組制備出一種具有結(jié)晶-非晶雙相結(jié)構(gòu)的微晶玻璃(Ni1.5Sn@triMPO4)，并用于電催化OER。相關(guān)研究成果以A glass-ceramic with accelerated surface reconstruction toward the efficient oxygen evolution reaction為題，發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上，并且被選為Very Important Paper(VIP)。王家成和上海硅酸鹽所副研究員馬汝廣、北京工業(yè)大學研究員劉丹敏為論文的共同通訊作者。
該研究從SnFeNi鈣鈦礦氫氧化物(前期工作發(fā)表于J. Mater. Chem. A. 2020，8，5919-5926)出發(fā)，通過低溫磷化，得到Ni1.5Sn@triMPO4微晶玻璃。進一步利用電化學活化，使部分陽離子Sn4+和陰離子PO43-析出，加速微晶玻璃的表面重構(gòu)，在催化劑表面生成了具有本征氧空位VO和殘留PO43-的活性層(Ni(Fe)OOH-VO-PO4)。與對照樣品相比，這種表面重構(gòu)后的微晶玻璃的過電位顯著降低，OER動力學得到增強，可與一些非貴金屬電催化劑媲美。理論計算表明：Sn的低空位形成能和VO位點上PO43-的高吸附能，加速了微晶玻璃的表面重構(gòu)；殘留的PO43-的和VO位點導致鄰近Ni原子的電荷轉(zhuǎn)移，使d帶中心更接近費米能級。這種電荷分布優(yōu)化了金屬羥基氧化物上OH*和OOH*中間體的吸附，提升了OER活性。該研究證明了微晶玻璃在促進表面重構(gòu)過程中的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，為先進電催化劑的設計提供了新思路。
研究工作得到國家自然科學基金、上海市科委等項目的資助。
圖1.微晶玻璃加速表面重構(gòu)促進OER反應
圖2.通過低溫磷化方法合成了具有雙相結(jié)構(gòu)的微晶玻璃，結(jié)合XRD、XPS、HRTEM、EDS-Mapping等技術(shù)，證明其中結(jié)晶相是Ni1.5Sn納米顆粒，非晶相是triMPO4三金屬磷酸鹽
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