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我國學(xué)者在大氣有機(jī)胺的硫酸氣溶膠界面化學(xué)反應(yīng)機(jī)理方面取得進(jìn)展
2021年01月12日 15:22:48
來源：地球科學(xué)部 作者：張朝林 鄭袁明 王西勃 點(diǎn)擊量：4061
活性有機(jī)物和硫酸形成的有機(jī)硫酸鹽是氣溶膠酸性物種的重要組成部分，既占據(jù)總有機(jī)質(zhì)含量的30%，又很大程度決定了大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)的酸度、化學(xué)組分以及毒性。因此，針對大氣有機(jī)胺這一重要的堿性揮發(fā)性有機(jī)物和大氣新粒子形成與生長的重要前驅(qū)體，揭示其在硫酸氣溶膠表面的胺鹽轉(zhuǎn)化機(jī)制，特別是氣相和顆粒相分配過程，對正確評估有機(jī)胺對大氣細(xì)顆粒物生長的貢獻(xiàn)具有重要科學(xué)意義。
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圖1 大氣有機(jī)胺在不同硫酸濃度氣溶膠界面的胺鹽轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)理示意圖
在國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(批準(zhǔn)號：42020104001，41907184，41731279)等的資助下，廣東工業(yè)大學(xué)安太成教授科研團(tuán)隊(duì)與美國賓夕法尼亞大學(xué)約瑟夫·弗朗西斯科(Joseph S. Francisco)教授科研團(tuán)隊(duì)合作，在大氣有機(jī)胺的硫酸氣溶膠界面化學(xué)反應(yīng)機(jī)理的理論計(jì)算方面取得進(jìn)展。研究結(jié)果以“有機(jī)胺在氣相-顆粒物界面上快速轉(zhuǎn)化為胺鹽的機(jī)制(Mechanism for Rapid Conversion of Amines to Ammonium Salts at the Air-Particle Interface)”為題，于2020年12月31日在Journal of the American Chemical Society (《美國化學(xué)會志，JACS》)雜志上發(fā)表。
活性有機(jī)物和硫酸形成的有機(jī)硫酸鹽是氣溶膠酸性物種的重要組成部分，既占據(jù)總有機(jī)質(zhì)含量的30%，又很大程度決定了大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)的酸度、化學(xué)組分以及毒性。因此，針對大氣有機(jī)胺這一重要的堿性揮發(fā)性有機(jī)物和大氣新粒子形成與生長的重要前驅(qū)體，揭示其在硫酸氣溶膠表面的胺鹽轉(zhuǎn)化機(jī)制，特別是氣相和顆粒相分配過程，對正確評估有機(jī)胺對大氣細(xì)顆粒物生長的貢獻(xiàn)具有重要科學(xué)意義。
中美兩國科學(xué)家以甲胺、二甲胺和三甲胺等小分子量脂肪胺為大氣有機(jī)胺代表，從原子角度系統(tǒng)闡明了硫酸氣溶膠表面質(zhì)子傳遞的關(guān)鍵化學(xué)反應(yīng)機(jī)制。此研究利用玻恩–奧本海默分子動力學(xué)方法(BOMD)模擬發(fā)現(xiàn)：在高質(zhì)量濃度硫酸條件下，界面水分子促進(jìn)小分子脂肪胺與水合氫離子發(fā)生酸堿中和反應(yīng)，使目標(biāo)大氣脂肪胺迅速轉(zhuǎn)化為胺鹽(轉(zhuǎn)化時間<4×10-12s)；然而在低質(zhì)量濃度硫酸條件下，小分子脂肪胺進(jìn)行可逆的水解反應(yīng)的概率與酸堿中和反應(yīng)相當(dāng)，促使不穩(wěn)定的胺根離子-氫氧根離子對的形成，從而顯著延緩胺鹽的轉(zhuǎn)化速率(轉(zhuǎn)化時間延長至1~6×10-11 s)。結(jié)果導(dǎo)致高質(zhì)量濃度硫酸情況下胺鹽在硫酸氣溶膠界面轉(zhuǎn)化的速率比低質(zhì)量濃度硫酸情況下快2.5~15倍，從而促使其在高質(zhì)量濃度硫酸情況下氣溶膠質(zhì)量的快速增加。此外，結(jié)合經(jīng)典分子動力學(xué)(MD)和量子化學(xué)(QC)理論研究方法，明確了低質(zhì)量硫酸濃度條件下氣溶膠界面內(nèi)水分子間復(fù)雜的氫鍵網(wǎng)絡(luò)是導(dǎo)致胺鹽轉(zhuǎn)化速率慢的根本原因。
本成果對研究有機(jī)胺促進(jìn)含其他酸性種子(如硝酸和有機(jī)酸)的大氣顆粒物的界面形成與生長機(jī)制也具有借鑒意義。
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