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中國科大在單分子精密測量研究中取得重要進展
2021年02月22日 08:50:15
來源：中國科學技術(shù)大學 點擊量：5963
中國科學技術(shù)大學單分子科學團隊侯建國、王兵、譚世倞等科研人員發(fā)展了多種掃描探針顯微成像聯(lián)用技術(shù)，實現(xiàn)了對單分子在電、力、光等外場作用下不同內(nèi)稟參量響應(yīng)的精密測量，在單化學鍵精度上實現(xiàn)了單分子多重特異性的綜合表征。這一研究成果于2月19日發(fā)表在《科學》雜志上。
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】中國科學技術(shù)大學單分子科學團隊侯建國、王兵、譚世倞等科研人員發(fā)展了多種掃描探針顯微成像聯(lián)用技術(shù)，實現(xiàn)了對單分子在電、力、光等外場作用下不同內(nèi)稟參量響應(yīng)的精密測量，在單化學鍵精度上實現(xiàn)了單分子多重特異性的綜合表征。這一研究成果于2月19日發(fā)表在《科學》雜志上。
精確測定分子的化學結(jié)構(gòu)、識別其化學物種一直是表面科學的核心問題。即使在單個分子層次上，分子結(jié)構(gòu)、電子態(tài)及其激發(fā)態(tài)、化學鍵振動、反應(yīng)動力學行為等多維度的內(nèi)稟屬性均表現(xiàn)出顯著的特異性。針對分子多維度內(nèi)稟參量的精密測量是全局性和綜合性理解分子特異性的基礎(chǔ)，但始終是一個極具挑戰(zhàn)性的前沿問題。在過去40多年里，掃描隧道顯微術(shù)(STM)及其衍生出的多種高分辨的顯微成像技術(shù)，如q-Plus原子力顯微術(shù)(AFM)，已經(jīng)獲得1埃量級的空間分辨能力。但是，這些顯微技術(shù)缺乏化學識別能力。直到2013年，中國科大單分子科學團隊利用針尖增強拉曼成像技術(shù)(TERS)，首次實現(xiàn)了亞納米級的化學識別(Nature 2013, 498, 82)，并于2019年將該技術(shù)的空間分辨推進至1.5埃(Nat. Sci. Rev. 2019, 6, 1169)，為進一步拓展針對分子特異性的全局表征研究打下了基礎(chǔ)。
該團隊在前期工作基礎(chǔ)上，采用融合STM、AFM、TERS等掃描探針技術(shù)的策略，發(fā)展了STM-AFM-TERS聯(lián)用技術(shù)，突破了單一顯微成像技術(shù)的探測局限；利用這一高分辨的綜合表征技術(shù)，以并五苯分子及其衍生物作為模型體系，結(jié)合電、力、光等不同相互作用，實現(xiàn)了對電子態(tài)、化學鍵結(jié)構(gòu)和振動態(tài)、化學反應(yīng)等多維度內(nèi)稟參量的精密測量。實驗結(jié)果揭示了Ag(110)表面吸附的并五苯分子轉(zhuǎn)化為不同衍生物的機理，其中納腔等離激元激發(fā)是導致特定吸附構(gòu)型下C-H鍵選擇性斷裂的原因。在技術(shù)上，通過集成高靈敏度的單光子計數(shù)器，研究團隊將拉曼光譜的實空間成像速度提高了2個數(shù)量級，成功實現(xiàn)了并五苯分子化學反應(yīng)前后的動態(tài)跟蹤與測量。結(jié)合理論計算，揭示了分子化學反應(yīng)過程的機理，驗證了實驗觀測結(jié)果。
這一融合多維度表征技術(shù)策略有望為表面催化、表面合成和二維材料中的化學結(jié)構(gòu)與物種識別以及構(gòu)效關(guān)系的構(gòu)建提供可行的解決方案，在表面化學、多相催化等研究領(lǐng)域具有重要科學價值?！犊茖W》雜志審稿人評價該技術(shù)“將具有跨領(lǐng)域的影響力”(becoming highly influential across the fields)。
中國科大微尺度物質(zhì)科學國家研究中心博士生胥佳玉、祝翔是本論文的共同第一作者，侯建國、王兵、譚世倞為論文通訊作者。
該研究得到科技部、中國科學院、國家自然科學基金委、安徽省相關(guān)項目的資助。
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