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            禾信儀器再登學(xué)術(shù)期刊!非靶向指紋解析氣溶膠前體物中復(fù)雜化學(xué)組分的利器

            閱讀:1871      發(fā)布時間:2022-3-14
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            中等和半揮發(fā)性有機物(I/SVOCs)是*為大氣中二次有機氣溶膠(SOA)的重要前體物,并對環(huán)境及人體健康有害。但由于分析方法的局限性,其中大量的復(fù)雜化合物仍未有效鑒定。非靶向解析I/SVOCs中有機成分對弄清二次有機氣溶膠的形成原理及其對人體健康危害評估有著至關(guān)重要的作用。


            近期,復(fù)旦大學(xué)李慶團隊利用禾信儀器全二維氣相色譜-飛行時間質(zhì)譜聯(lián)用儀(GGT 0620),實現(xiàn)了對I/SVOCs中未解析的復(fù)雜有機化合物(UCM)的指紋圖譜識別,將UCM從67%-95%的占比降低到<2%;基于指紋解析結(jié)果,對識別出來的有機分子精準(zhǔn)計算其有效飽和濃度,揭示出指紋解析后的I/SVOCs的SOA產(chǎn)量比基于傳統(tǒng)靶向分析所預(yù)測的SOA產(chǎn)量提高了63%至81%。相關(guān)論文發(fā)表于《Journal of Geophysical Research - Atmospheres》。

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            研究通過進行玉米棒、木材生物質(zhì)燃料和含瀝青煤的燃燒,使用石英纖維濾膜(QFFs)及聚氨酯泡沫體(PUFs)收集燃燒顆粒物及燃燒產(chǎn)生的有機物。濾膜和泡沫體通過加壓流體(ASE)萃取后使用正向柱系統(tǒng)(一維柱為DB-5MS 30 m×0.25 mm×0.25μm,二維柱為DB-17MS 1 m×0.18 mm×0.18μm)的GGT 0620進行分離檢測,最終非靶向解析燃燒后顆粒物及氣體中復(fù)雜混合物的化學(xué)組分。結(jié)果表明,研究團隊開發(fā)的非靶向分析方法對復(fù)雜有機組分的解析識別有顯著的提升。



            如圖1生物質(zhì)和煤樣品中有機組分可分為LVOCs, SVOCs, IVOCs,VOCs;其中I/SVOC占比最大,分別為70.1%和85.7%。
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            圖1:氣態(tài) (a) 和顆粒態(tài) (b) 有機物種相對含量;各有機組分根據(jù)有效飽和濃度 (c) 和正構(gòu)烷烴區(qū)間 (d) 確定的揮發(fā)性分布

            如圖2生物質(zhì)樣品及煤樣品中未解析的復(fù)雜有機化合物(UCM)比例由72.8%和73.9%降為1.0%和2.1%。
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            圖2:非靶向指紋解析方法(a);傳統(tǒng)分析方法(b)

            如圖3所示,按照有機物碳骨架將確定的I/SVOCs物種分為芳香族,脂肪族和脂環(huán)族3大類,按照官能團將其分為酚類、PAHs、酮類、醛類等20個亞類。其中酚類,PAHs和酮類貢獻生物質(zhì)燃燒I/SVOCs排放因子的65.9 ± 9.6%;酰胺類,酸類和酯類貢獻煤燃燒I/SVOCs排放因子的56.5 ± 45.0%。
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            圖3:I/SVOCs指紋圖譜 (a) 排放因子 (b)

            如圖4所示,非靶向分析方法將民用生物質(zhì)和煤燃燒排放的I/SVOCs中UCM的比例分別降低到1.0± 0.3%和2.1± 2.0%,比以往的研究報告低一個數(shù)量級。此外,與傳統(tǒng)一維GC-MS預(yù)測的SOA產(chǎn)量相比,研究對SOA產(chǎn)量的預(yù)測提高了62.5%至80.9%。
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            圖4:分靶向分析法UCM占比 (a) 及SOA產(chǎn)量(b) 與文獻報道的比較


            利用GGT0620的高峰容量及高時間分辨等特點進行非靶向指紋譜圖分析,可以高效的解析燃燒排出的有機物。充分解決排放污染源有機物的組成結(jié)果,有利于評估I/SVOC對大氣化學(xué)、氣化變化和人類健康的影響,從而提升對二次有機氣溶膠形成原理的理解。





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            關(guān)于GGT 0620
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            GGT 0620是一套集合了全二維氣相色譜和高時間分辨率飛行時間質(zhì)譜的分析系統(tǒng),用于復(fù)雜樣品的精準(zhǔn)定性定量檢測。與常規(guī)GC-MS相比,該系統(tǒng)具有峰容量大、分辨率高、靈敏度高、族分離、瓦片效應(yīng)等特點,對復(fù)雜樣品的全組分分析具有強的優(yōu)勢。結(jié)合飛行時間質(zhì)譜的快速分析特點,使整套系統(tǒng)具備高采集速率、高靈敏度、高分辨、高質(zhì)量精度的性能。
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