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南京大氣細(xì)顆粒物中水溶性組分的污染特征

    通常而言，大多數(shù)源于人類(lèi)活動(dòng)活動(dòng)的大氣污染物易于富集在水溶性組分中。大氣中水溶性離子是大氣細(xì)顆粒物（PM_2.5）的重要組成部分，PM_2.5中的一些水溶性硫酸及硫酸鹽、硝酸及硝酸鹽、銨鹽等成分，大多數(shù)是由礦物、燃料燃燒形成，也有一部分是在大氣中經(jīng)各種化學(xué)反應(yīng)形成的。離子組成特性同時(shí)可以反應(yīng)大氣顆粒物的來(lái)源及形成過(guò)程。該文對(duì)2010年南京城區(qū)連續(xù)一年PM_2.5中，水溶性離子濃度水平、時(shí)間變化特性等進(jìn)行分析。

1  實(shí)驗(yàn)部分

1.1樣品采集

   2010年1-12月采用美國(guó)生產(chǎn)的RP-2300多組分采樣器采集大氣中的PM_2.5樣品。每月采集4-6d，供采集樣品62個(gè)。采樣時(shí)間為20h以上，分別分析水溶性陰離子和NH₄⁺。

  采樣地點(diǎn)為國(guó)控點(diǎn)草場(chǎng)門(mén)子站頂樓，采樣所用的濾膜為石英膜，濾膜大小為直徑47mm。采樣前，石英膜在400-500℃馬弗爐中烘2h。

   烘焙后的濾膜置于干燥器中平衡48h待稱(chēng)與取用，采樣后的濾膜同樣置于干燥器中平衡48h待用。石英膜的樣品放在低溫下（4℃下，0℃以上）保存。

1.2  樣品分析

水溶性離子成分分析由南京市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站完成。具體方法；將采樣的膜用干凈的鑷子取出，用純水定容至100.0mL的比色管中，放入KH5200B型超聲儀中，超聲30分鐘后，冷卻至室溫。

   陰離子分析室取處理后的溶液用0.22μm的濾膜過(guò)濾后，用戴安ICS-1500型離子色譜分析。取處理后的溶液分析NH₄⁺，分析方法為納氏試劑分光光度法，儀器為T(mén)U810型紫外分光光度計(jì)。

2   結(jié)果與討論

2.1  PM_2.5的質(zhì)量濃度

   南京市2010年大氣中PM_2.5及其化學(xué)質(zhì)組分的質(zhì)量濃度月均值見(jiàn)表1

  采樣期間，PM_2.5的日均質(zhì)量濃度0.042-0.208mg/m³,月均濃度zui高位1月和6月，質(zhì)量濃度分別為0.148mg/m³和0.146mg/m³。zui低為8月，質(zhì)量濃度為0.055mg/m³。1月濃度高是因?yàn)椴蓸訒r(shí)均為霾天氣，6月重要滴焚燒秸稈的影響。

2.2  PM_2.5的化學(xué)組成和時(shí)間變化特性

從表1可見(jiàn)，PM_2.5中水溶性離子有F^-、CL^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、NH_4⁺,其中SO₄^2-占優(yōu)勢(shì)，濃度zui高，其次是NH_4⁺，NO₃^-或CL^-第三，F(xiàn)^-和NO₂^-zui低。SO₄^2-主要是由燃煤和燃油排放的SO₂在大氣擴(kuò)散過(guò)程中與空氣中的氧氣、水蒸氣發(fā)生氧化反應(yīng)，經(jīng)過(guò)一段時(shí)間的大氣化學(xué)反應(yīng)后，硫酸鹽；NH_4⁺主要是由NH₃經(jīng)過(guò)大氣化學(xué)反應(yīng)生成，主要在化學(xué)、制藥、食品、制冷等工業(yè)生產(chǎn)中常有排放和逸出，氨水的運(yùn)輸和田間施用也會(huì)排放，有機(jī)物的分解、腐敗、發(fā)酵等過(guò)程能分解出較高濃度的氨。NO₃^-主要是由燃料在高溫下燃燒產(chǎn)生NO_X,NO_X在大氣擴(kuò)散的過(guò)程中與空氣中的氧氣、水蒸氣、NH₃等發(fā)生一系列的氧化反應(yīng)，經(jīng)過(guò)一段時(shí)間的大氣化學(xué)反應(yīng)后，生成硝酸鹽；F^-、CL^-的含量較少，一般認(rèn)為主要是在生產(chǎn)工藝過(guò)程中產(chǎn)生的。

    圖1是草場(chǎng)門(mén)子站個(gè)月PM_2.5水溶性離子的平均質(zhì)量濃度，從圖1可見(jiàn)，個(gè)離子的濃度隨季節(jié)（根據(jù)氣象部門(mén)對(duì)南京四季的界定）的變化形式各不相同，6中離子的季節(jié)濃度平均之和的峰值和峰小值分別在冬季和春季出現(xiàn)。這說(shuō)明冬季污染物排放濃度的大量增加與特殊的氣象條件是形成高濃度的二次細(xì)粒子的主要原因。在春季zui小，與影響二次粒子的形成和存在的一些因素（如前體物的濃度、局地的大氣光化學(xué)反應(yīng)活性、溫度、濕度等）隨季節(jié)的變化有關(guān)。

3   結(jié)論 

1）采樣期間PM_2.5的日均濃度為0.042-0.208mg/m³，月均濃度zui高位1月和6月，zui低位8月

2）PM_2.5中水溶性離子中SO₄^2-占優(yōu)勢(shì)，濃度zui高，其次是NH_4⁺，NO₃^-或CL^-第三，F(xiàn)^-和NO₂^-zui低。6種水溶性離子約占PM_2.5總質(zhì)量的30%。

3）6種離子的冬季平均濃度之和的峰值和極小值分別在冬季和春季出現(xiàn)

4）SO₄^2-+NO₃^-與NH_4⁺的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)為0.89；NO₃^-與NH_4⁺相關(guān)性較高，相關(guān)系數(shù)為0.88；SO₄^2-與NH_4⁺的相關(guān)系數(shù)為0.83。NH_4⁺是PM_2.5中硫酸鹽和硝酸鹽中居于主導(dǎo)地位的陽(yáng)離子。